Ketika berusia 40 tahun, baginda dilantik sebagai Yang di-Pertuan Agong Ketiga dan memerintah negara sebagai Yang di-Pertuan Agong dan 21 September 1960 hingga 20 September 1965. Baginda juga menjadi Kolonel Yang di-Pertua Pasukan Renjer Diraja Malaysia. Pada 1971, baginda turut dilantik sebagai Canselor Universiti Sains Malaysia, Pulau Pinang.